Однозначно wxWindows. Почему, лучше почитать на сайте.
http://wxwindows.org/intro.htm
(Я сам wxWindows не пользовался, только с враппером для Python'а - wxPython возился, который мне, в принципе, очень понравился.)
Добавлено:
даже лучше вот это:
http://wxwindows.org/whychoos.htm